Temporal changes in the emissions of CH4 and CO from China estimated from CH4 / CO2 and CO / CO2 correlations observed at Hateruma Island

Temporal changes in the emissions of CH₄ and CO from China estimated from CH₄ / CO₂ and CO / CO₂ correlations observed at Hateruma Island

著者

Tohjima Y., Kubo M., Minejima C., Mukai H., Tanimoto H., Ganshin A., Maksyutov S., Katsumata K., Machida T., Kita K.

雑誌名

Atmos. Chem. Phys., 14, 1663-1677

DOI

10.5194/acp-14-1663-2014

概要

In situ observation of the atmospheric CO₂, CH₄, and CO mixing ratios at Hateruma Island (HAT, 24.05° N, 123.80° E) often show synoptic-scale variations with correlative elevations during winter, associated with air transport from the East Asian countries. We examine winter (November–March) trends in ΔCH₄ / ΔCO₂, ΔCO / ΔCO₂, and ΔCO / ΔCH₄ observed at Hateruma over the period 1999 to 2010. To investigate the relationship between the East Asian emissions and the short-term variations in the atmospheric mixing ratios, we use the FLEXPART Lagrangian particle dispersion model (LPDM). The observed ratios ΔCH₄ / ΔCO₂ and ΔCO / ΔCO₂ both show an overall gradual decrease over the study period due to a recent rapid increase in fossil fuel consumption in China. We note, however, that the decreasing rates of ΔCH₄ / ΔCO₂ and ΔCO / ΔCO₂ show gradual decrease and increase, respectively, during the entire observation periods used in this study. The ΔCO / ΔCH₄ slope, on the other hand, shows an increasing trend during 1999–2004 but a decrease during 2005–2010. Calculation of the concentration footprint for the atmospheric observation at HAT by using the FLEXPART LPDM indicates that most of the short-term variations are caused by emission variations from northern and eastern China. Combined with a set of reported emission maps, we have estimated the temporal changes in the annual CH₄ and CO emissions from China under the assumption that the estimate of the fossil-fuel-derived CO₂ emissions based on the energy statistics are accurate. The estimated annual CH₄ emissions, corresponding to nonseasonal sources or anthropogenic sources without rice fields, show a nearly constant value of 39 ± 7 TgCH₄ yr⁻¹ during 1998–2002, and then gradually increase to 46 ± 8 TgCH₄ yr⁻¹ in 2009/2010. The estimated annual CO emissions increase from 134 ± 32 TgCO yr⁻¹ in 1998/1999 to 182 ± 42 TgCO yr⁻¹ in 2004/2005, level off after 2005, and then slightly decrease to less than 160 TgCO yr⁻¹ in 2008–2010.

波照間島では冬季を中心に、二酸化炭素やメタン、一酸化炭素等の大気中濃度がほぼ同時にピーク状に増加する現象がしばしば観測されます。これは、季節風の影響で大陸から汚染された空気塊が風下に位置する波照間島に到達するためです。そこで、冬季のデータ^[1]を用いて二酸化炭素に対するメタンおよび一酸化炭素の変動比を調べたところ、過去10年程度の間にメタン・一酸化炭素の変動量が相対的に減少していることが分かりました。これは、経済成長の著しい中国で化石燃料消費量が増大し、風下での二酸化炭素変動量が増加したことに起因します。ところで、化石燃料起源の二酸化炭素放出量はエネルギー統計等から比較的正確に推定できますが、発生源が多岐にわたるメタンや一酸化炭素の放出量を推定することは難しいとされています。そこで、化石燃料起源の二酸化炭素放出量は正しいと仮定し、大気輸送モデルを用いて再現される波照間における変動比が観測結果と一致するようにすることで、中国からのメタンおよび一酸化炭素の放出量を推定しました。その結果、メタンの年間放出量^[2]が過去10年間で毎年約1TgCH₄^[3]の割合で増加していることが分かりました。一方、一酸化炭素は2005年頃までは増加傾向にあったものが、それ以降横ばいか減少傾向にある可能性が示唆されました。多くの仮定^[4]に基づく推定でまだまだ不確かさは大きいのですが、本研究の結果は排出インベントリに基づく推定値の検証にも役立つと期待されます。

具体的には11月から3月までの5カ月間のデータを使用している。
正確には水田以外の人為起源発生源からのメタンの年間放出量を推定している。
1TgCH₄とはメタン百万トン。
「化石燃料起源の二酸化炭素放出量は正しい」という仮定の他に、陸上生物圏および海洋の二酸化炭素フラックスは気候値を用い年々変動はないと仮定している。また、大気輸送の年々変化の影響も考慮していない。